@misc{oai:repo.qst.go.jp:00074810,
 author = {福田, 美保 and 鄭, 建 and 山崎, 慎之介 and 青野, 辰雄 and Fukuda, Miho and Zheng, Jian and Yamazaki, Shinnosuke and Aono, Tatsuo},
 month = {Mar},
 note = {1. はじめに
　2011年3月に発生した福島第一原子力発電所 (福島第一原発) 事故に伴い大気や海洋に多くの放射性物質が放出された。これまで福島事故後の環境への人工放射性核種に関する報告例は、揮発性元素 (ヨウ素やセシウム) や中間的揮発性 (ストロンチウム) に焦点を当てたものが多く、それに比べて不揮発性元素 (プルトニウム: Puやネプツニウム: Npなど) に関するものは少ない。原子炉内において 239Puは238Uの中性子捕獲とβ崩壊を経て生成され、240Puや241Puは239Puがさらに中性子捕獲をすることで生じる。237Np は、238Uに対する(n, 2n) 反応もしくは237Uのβ-壊変によって生成される (Holm, 1981)。PuとNpは共にα線を放出する人工放射性核種であり、これらの核種は大気核実験によるグローバルフォールアウトやチェルノブイリ及び福島などの原子力発電所事故などによって環境中へと放出され、どの供給源であるかに応じて241Pu/240Puや 240Pu/239Pu、237Np/239Puなどの同位体比 (濃度もしくは原子数比)の値の範囲が異なる (例えばKelly, et al., 1999, Zheng et al., 2013, Yamamoto and Sakaguchi, 2015, Yang et al., 2015)。239Pu, 240Pu, 241Puと237Np はいずれも最も放射性毒性の高い ”グループ1”に分類されており (IAEA, 1973)、特に237Npは239Puと240Puに比べて骨髄や肝臓などの線量換算係数が約10倍も高いため体内での移行沈着の大きい核種の1つである (Sakanoue, 1987)。さらにNpは高レベル廃棄物に位置付けられることから長期間にわたる環境中での挙動を明らかにすることは内部被ばく評価や廃棄物処理の観点からも重要な核種の1つであるが、福島第一事故後の環境中の237Npの分布や挙動に関する報告例は無い。本研究では、福島県で採取した土壌試料中の237Npと239Pu, 240Pu, 241Pu濃度と原子数比から供給源を明らかにし、挙動について議論することを目的とした。

2. 試料採取および分析方法 
　分析には2017年に福島第一原発から約10-35 km離れた森林や河川敷等の地域で採取した土壌試料を用いた。各地点において土壌は表面から深さ約20 cmまで0.5-1.0 cm間隔でスクレバープレートを用いて採取した 。試料は重量を測定したのちに、室温で1週間以上風乾し、再度重量を計測した。乾燥した土壌の一部を取り分け、礫や植物片などを取り除き、マッフル炉を用いて最高温度450℃で約4時間灰化し、有機物を除去した。灰化した試料をテフロン容器に入れ、回収率を算出するためのトレーサーとして242Pu 0.57 pgを添加し、硝酸とフッ酸を入れて混合したのちにホットプレートを用いて160℃で約4時間加熱した。冷却後フッ化カルシウムとフッ化ランタン (CaF2/LaF3) 共沈を行なった。その後、硝酸 (HNO3)を用いて7.2 M HNO3溶液に調整し、AG MP-1M resinを用いてカラム分離を行い、237Npと239Pu, 240Pu, 241Pu, 242Puの同時抽出を行なった (詳細は黄ほか, 投稿準備中)。得られた最終溶離液をSF-ICP-MSを用いて測定を行なった。

3. 結果
　土壌試料中の237Np濃度は0.000081-0.0074 mBq/gの範囲で、概ね表面で最も濃度が高く、深度と共に濃度が減少する傾向にあった。239Pu と240Pu濃度は、それぞれ0.0059-0.94 mBq/g、0.0039-0.60 mBq/gで、239+240Pu濃度は概ね福島第一原発事故以前の濃度(~約1.5)の範囲内にあった。239Pu と240Pu濃度の鉛直プロファイルは、表面よりも約5cmの深さで最も高い濃度を示した。また、半減期が他の核種よりも短いため、福島第一原発由来とされる241Puは最も福島第一原発に比較的近い測点の表面でのみ検出された。発表ではこれら核種の存在量や原子数比から挙動についての議論を行う。

謝辞：本研究の成果は福島県放射線医学研究開発事業補助金の一部である。, 第20回「環境放射能研究会」},
 title = {福島第一原発事故後の陸域環境中のネプツニウムとプルトニウムについて},
 year = {2019}
}