@misc{oai:repo.qst.go.jp:00072945,
 author = {松本, 謙一郎 and 乳井, 美奈子 and 上野, 恵美 and 小川, 幸大 and 中西, 郁夫 and 松本 謙一郎 and 乳井 美奈子 and 上野 恵美 and 小川 幸大 and 中西 郁夫},
 month = {Sep},
 note = {【緒言】 X線あるいは重粒子（炭素）線の照射により水溶液試料中に生じる活性酸素種（ROS）の生成量の定量的評価を試みた。ヒドロキシラジカル（•OH）、過酸化水素（H2O2）、および酸化反応量について、電子スピン共鳴におけるスピントラッピング法またはレドックスプローブ法によって測定しLET依存性を調べた。
【実験】 •OHの生成量は、電子常磁性共鳴（EPR）スピントラッピング法によりDMPOをスピントラップ剤として測定した。様々な濃度のDMPO水溶液にX線または異なるLETの炭素線を照射し、試料溶液中に生じるDMPO-OHをX-band EPR装置で測定して、•OHの生成量とその生成密度を評価した。TEMPOL 水溶液へのX線照射によるTEMPOLの消失がH2O2の生成を反映する反応であることから、炭素線を照射した0.1 mMのTEMPOL水溶液をX-band EPR装置で測定し、X線でのH2O2生成量とTEMPOL焼失量の関係に基づいて炭素線のH2O2の生成量を予想した。異なる濃度のH2O2と0.1 mMのTEMPOLを含む反応溶液にUVBを照射あるいは1 mMのK3Fe(CN)6を添加し、UVB照射後のTEMPOL濃度あるいはFe3+添加後のTEMPOL濃度の掲示変化をX-band EPRで測定して、異なるH2O2濃度におけるTEMPOL消失量との関連を調べた。また別に、X線または炭素線を照射したmilli-Q水に50 mMのDMPOと50 μMのFeSO4を添加し、試料中に生じるDMPO-OHをX-band EPR装置で測定し、H2O2生成量を予想した。酸化反応量は、主に•OHおよびヒドロペルオキシルラジカル（HO2•）によって生じるものと仮定し、0.1 mMのTEMPOLと1 mMのGSHを含む反応溶液にX線または炭素線を照射し、照射後のTEMPOLの消失量をX-band EPRで測定して酸化反応量を評価した。また酸化反応量については低酸素条件下でも実験を行い、HO2•の寄与を評価した。
【結果】•OHの生成は、mmol/Lあるいはmol/Lレベルの2つの異なる密度の•OH生成が予想された。•OHの総生成量は、線量が一定であれば、X線でも炭素線でもほぼ一定で1.2～1.3 µmol/L/Gy程度であった。しかしながらmmol/Lレベルの比較的疎な•OHの生成量は、LETが大きくなるにしたがって減少し、X線では0.61 µmol/L/Gy、20あるいは80 keV/µmの炭素線ではそれぞれ0.53と0.38 µmol/L/Gyであった。TEMPOLの減衰に基づくH2O2生成量の予想では、X線、20あるいは80 keV/µmの炭素線ではそれぞれ0.21、0.57、0.35 µmol/L/Gyであった。しかしながら、異なる過酸化水素条件でのTEMPOL水溶液へのUVB照射およびFe3+添加によるTEMPOLの減衰は、高濃度のH2O2生成のみで生じたことから、放射線照射によるTEMPOLNO減衰は高濃度のH2O2生成のみを反映していると考えられた。Fe2+添加後の•OH生成量に基づくH2O2生成量の予想では、X線、20あるいは80 keV/µmの炭素線でそれぞれ0.22、0.26、0.29 µmol/L/Gyであった。酸化反応量は、X線、20あるいは80 keV/µmの炭素線でそれぞれ2.74、1.17、0.66 µmol/L/Gyであった。低酸素の照射条件では、酸化反応量が低LET照射で減少したが高LET条件では変化は見られなかった。ROSの生成量は局在しており、またLETに応じて変化するため、炭素線照射では試料内に生成するROSは一様ではないことがわかった。
\nThe amounts of reactive oxygen species generated in aqueous samples by irradiation with X-ray or clinical carbon-ion beams were quantified. Hydroxyl radical (•OH), hydrogen peroxide (H2O2), and the total amount of oxidation reactions were measured by electron paramagnetic resonance-based methods. •OH generation was expected to be localized on the track/range of the carbon-ion beam/X-ray, and mM and M levels of •OH generation were observed. Total •OH generation levels were identical at the same dose irrespective of whether X-ray or carbon-ion beam irradiation was used, and were around 1.2‒1.3 μmol/L/Gy. However, sparse •OH generation levels decreased with increasing linear energy transfer, and were 0.61, 0.53, and 0.38 μmol/L/Gy for X-ray, 20 keV/μm carbon-ion beam, and 80 keV/μm carbon-ion beam sources, respectively. H2O2 generation estimated by TEMPOL decay was as 0.21, 0.57, and 0.35 μmol/L/Gy, for X-ray, 20 keV/μm carbon-ion beam, and 80 keV/μm carbon-ion beam sources, respectively, whereas the H2O2 generation estimated by Fenton-reaction-ability was as were 0.22, 0.26 and 0.29 μmol/L/Gy, respectively. TEMPOL decay may only reflect the dense H2O2 generation. The amounts of total oxidation reactions were 2.74, 1.17, and 0.66 μmol/L/Gy, respectively. The amounts of oxidation reaction caused by the low LET beam were reduced in hypoxic atmosphere, but not changed by high LET (>80 keV/μm) beam. The generation of reactive oxygen species was not uniform at the molecular level., 2018日本放射化学会年会・第62回放射化学討論会},
 title = {重粒子線により水中に生成する活性酸素量のLET依存性},
 year = {2018}
}